Investigación del comportamiento mecánico del MCCI de Fukushima mediante tomografía de rayos X sincrotrón y correlación de volumen digital

npj Materials Degradation volumen 6, Número de artículo: 55 (2022) Citar este artículo

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Un objetivo principal de la operación de limpieza del desastre de Fukushima es la recuperación de los productos de interacción núcleo fundido-hormigón (MCCI), que actualmente se encuentran en el sótano de las unidades 1 a 3 del reactor nuclear dañado. MCCI es una fusión de materiales, compuesta tanto por revestimientos de combustible nuclear como por componentes estructurales vecinos. Determinar las propiedades físicas y mecánicas actualmente desconocidas del MCCI es esencial para una recuperación exitosa y oportuna. En este artículo, nuestro objetivo es cuantificar experimentalmente las propiedades mecánicas de un material fabricado para parecerse al MCCI. Se probó mecánicamente una muestra representativa a pequeña escala utilizando carga gradual por indentación hertziana. Se realizó una tomografía computarizada de rayos X sincrotrón en varias etapas de carga para revelar la microestructura de la muestra y la degradación mecánica. Las tomografías adquiridas se analizaron mediante correlación de volumen digital para medir los desplazamientos de campo completo y las tensiones desarrolladas dentro del volumen de muestra. El módulo de Young y el índice de Poisson se determinaron mediante esta metodología combinada.

En 2011, un tsunami envolvió la central nuclear de Fukushima Daiichi (FDNPP) y provocó un accidente por pérdida de refrigerante que derritió parcialmente las unidades 1 a 3 del reactor de agua hirviendo. A pesar de inyectar agua de mar de alta salinidad en los núcleos de los reactores para un enfriamiento de emergencia, las temperaturas del reactor aumentaron a más de 2000 °C, derritiendo gránulos de combustible UO2, revestimientos de circonio y componentes, como el acero del recipiente de contención y el hormigón1. Después de que la temperatura en el reactor se estabilizó por debajo de 100 °C, la mezcla solidificó formando una vitrocerámica, conocida como interacción núcleo fundido-hormigón (MCCI). Incluso ahora, se necesitan casi 400 m3 de agua al día para enfriar las vasijas dañadas del reactor, donde está incrustado el MCCI, a partir del calor generado por la desintegración radiactiva de las reservas de 137Cs y 90Sr2. La interacción química entre el agua de refrigeración y el MCCI conduce a la disolución de los radionucleidos. El agua de refrigeración contaminada, que se escapa del núcleo del reactor dañado, se recoge en instalaciones vecinas para su reprocesamiento y remediación. Sin embargo, aún persisten los peligros relacionados con las fugas de los tanques de agua contaminada, mientras que periódicamente se informan eventos de fuga de 137C radiactivo al medio ambiente2. Por lo tanto, es fundamental desmantelar completamente la planta extrayendo los residuos altamente radiactivos y almacenarlos de forma segura. Se espera que el desmantelamiento completo de la FDNPP lleve décadas, lo que genera preocupación sobre los peligros ambientales asociados con todo el proceso de limpieza3.

El entorno de dosis extremadamente altas en las vasijas del reactor FDNPP dañadas requiere el diseño y la fabricación de equipos robóticos de tecnología avanzada para recuperar el MCCI integrado. El desmantelamiento seguro y eficaz está directamente asociado con una alteración casi insignificante de la integridad del material durante las operaciones de extracción. El posible incumplimiento de este objetivo podría dar lugar a la dispersión de material altamente radiactivo en el entorno circundante, imponiendo graves riesgos radiológicos para la salud. Por lo tanto, una evaluación precisa de las propiedades físicas, químicas y, predominantemente, mecánicas del material incrustado dentro de los núcleos del reactor es vital para una recuperación exitosa. Es de suma importancia centrarse en los efectos de la interacción a largo plazo del MCCI que reside dentro de los reactores dañados con el agua de mar y el agua de refrigeración. La alteración química del material inicialmente formado puede afectar drásticamente su comportamiento mecánico. Una serie de estudios que analizan los mecanismos de disolución y la formación de nuevas fases durante el envejecimiento de las “lavas” de Chernobyl4,5,6 pueden indicar que la composición del MCCI de Fukushima y, por tanto, su comportamiento de degradación, también depende del tiempo.

Debido a la alta radiactividad, es casi imposible realizar pruebas mecánicas estándar en estos materiales y extraer las propiedades necesarias para diseñar sistemas robóticos de recuperación. Los niveles de complejidad aumentan porque la microestructura del material es considerablemente heterogénea.

El interior de los reactores dañados del FDNPP es actualmente inaccesible. Incluso mapear la ubicación donde reside MCCI ha resultado ser un desafío considerable7. Se ha obtenido información limitada sobre el material formado durante el proceso de fusión a partir de análisis de suelo en las proximidades del FDNPP, que revelaron nanofragmentos de una fase U intrínseca8. Su presencia en el suelo se asoció con fragmentos de escombros liberados al medio ambiente desde los reactores. La recopilación de datos y la experimentación con material adquirido dentro del reactor aún no se han realizado debido a restricciones de acceso. Se cree que el comportamiento del MCCI depende en gran medida del tipo de reactor, así como del proceso y las condiciones durante la fusión. Por lo tanto, extraer información sobre material asociado a restos de combustible de otros accidentes nucleares (Three Mile Island9,10; Chernobyl11,12) podría llevar a suposiciones erróneas. Sin embargo, el conocimiento asociado con materiales sustitutos creados en el laboratorio que siguen de cerca el proceso de fusión podría ayudar a desarrollar una tecnología que pueda medir correctamente el comportamiento del MCCI.

Durante la fusión interactúan diversos materiales, entre los que se incluyen principalmente UO2 (pellets de combustible), circonio (revestimiento), acero inoxidable (componentes de la vasija del reactor y su revestimiento) y hormigón (material de construcción). La mezcla solidificada es un material vitrocerámico de múltiples fases. Los estudios de simulación indican que se trata de una solución sólida ligada a un UO2+x hiperestequiométrico (x < 0,33), que puede ser muy poroso2. Es interesante observar que la disolución del MCCI, que se produce después del final del proceso de solidificación, no solo creó efluentes de licor durante el período de parada, sino que también alteró potencialmente las propiedades del material formado principalmente13,14. Esto se complica aún más por la interacción con el agua de mar corrosiva utilizada para enfriar el reactor durante las primeras etapas posteriores al accidente. El trabajo experimental realizado con materiales que contienen combustible "similares a la lava", asociados con el accidente nuclear de Chernobyl, ha demostrado que los ciclos de humectación y secado conducen a la formación de numerosos productos que contienen U, incluida la studtita (UO4.H2O) y la rutherfordina (UO2CO3). )12,15. Análisis adicionales de muestras reales de “lavas” de Chernobyl mostraron una variedad de procesos de alteración química, incluida la formación de “gel” en la superficie de la muestra, la corrosión de inclusiones metálicas (Fe, Ni, Cr) presentes en la matriz y la oxidación de las fases que contienen U que conducir a la formación de minerales de uranilo secundarios4. La alteración química en el agua de mar fue significativamente más intensa para las “lavas” de Chernobyl en comparación con el agua destilada, lo que generó preocupación sobre la exposición del MCCI de Fukushima al agua de mar inmediatamente después de la fusión y sus efectos en el comportamiento del material5. La correlación entre los mecanismos de alteración química y degradación mecánica juega un papel clave en la comprensión del comportamiento de dichos materiales a largo plazo. La inspección visual de muestras reales de “lava” seca de Chernóbil, realizada 20 años después del accidente, reveló una proporción de núcleos fragmentados, mientras que la mayoría de las muestras permanecían intactas4. El origen de esta autodestrucción se ha asociado a la expansión volumétrica, resultante de la transformación de la fase tetragonal relativamente inestable de ZrO2 a fase monoclínica6. El escenario de autodestrucción del MCCI debido a la alteración química durante el envejecimiento, como se observó parcialmente con la “lava” de Chernobyl, debe considerarse antes del desmantelamiento del FDNPP.

Dado que el acceso a MCCI real aún no es factible, se han llevado a cabo investigaciones sobre la síntesis de material simulante a escala de laboratorio para describir las propiedades de este material. Los estudios relevantes proporcionan detalles sobre la replicación precisa del proceso de fusión y, en consecuencia, la producción de un material simulante que se utilizará para la caracterización y pruebas16,17. Se han hecho intentos similares con los restos de combustible de Chernóbil15. An et al. realizaron un experimento de fusión y solidificación, empleando una técnica de calentamiento por inducción17. Se fundió una mezcla de gránulos de UO2, polvo de ZrO2, acero inoxidable, polvo de B4C y gránulos de Zr a temperaturas superiores a 2000 °C y posteriormente se enfrió para producir finalmente material simulador de MCCI. Las relaciones en peso utilizadas en la mezcla fueron: 60% UO2; 25% Zr y ZrO2; 14% acero inoxidable; 1 % de B4C, de acuerdo con la composición de la masa fundida en FDNPP Unidad 118,19. El producto final exhibió una configuración de doble capa: una capa rica en metales ubicada sobre una capa rica en óxido. La capa rica en óxidos contenía el doble de UO2 que la capa rica en metales, mientras que la capa rica en metales tenía abundante B4C. Si esta configuración de doble capa se acerca al FDNPP MCCI real, se espera que esta heterogeneidad de la estructura del material tenga efectos considerables en sus propiedades mecánicas.

Song et al.16 también validaron la estructura de doble capa del simulador de MCCI. Las dos capas se separaron fácilmente y exhibieron propiedades físicas y químicas, densidad y composición elemental considerablemente distintas. Se informaron diferencias similares para las propiedades mecánicas de las dos capas, sin hacer referencia a ninguna información cuantitativa específica. Recientemente, en un estudio paralelo al presentado en este trabajo, Ding et al.20 desarrollaron un material simulador de MCCI, que contiene Ce como sustituto del Pu, contenido en el combustible de óxidos mixtos [(U,Pu)O2] presente en el reactor de la Unidad 3 del FDNPP. Se formó una variedad de minerales que contienen U-Zr-O, además de fases de silicato cristalino que incluyen CaSiO3, CaAl2(SiO4)2, SiO2-cristobalita y percleveita con Ce (Ce2Si2O7). El material era rico en Fe debido a la incorporación de acero inoxidable.

En este artículo se presentan y discuten los resultados obtenidos de un programa experimental implementado para investigar las propiedades mecánicas de este último simulador de MCCI. La indentación hertziana se empleó como técnica favorable para pruebas mecánicas en muestras con volumen limitado, un requisito previo esencial para los materiales radiactivos. En conjunto, se realizó una tomografía computarizada de rayos X de sincrotrón (XCT) en distintas etapas de carga para revelar cambios microestructurales de la muestra inducidos por la carga. Las tomografías adquiridas se analizaron mediante correlación de volumen digital (DVC)21,22,23,24, lo que permitió medir el campo de desplazamiento interno de la muestra, desde la etapa inicial de contacto entre el penetrador y la muestra hasta la falla mecánica. De este modo, se logró la correlación entre la microestructura del material y el comportamiento mecánico, como lo demostraron con éxito otros investigadores que estudiaron el rendimiento mecánico de diversos materiales dúctiles y cuasi frágiles25,26,27,28,29,30. La combinación de los campos de desplazamiento y deformación medidos por DVC con la correspondiente carga externa aplicada a la muestra demostró ser un método eficiente para estimar con precisión las principales propiedades mecánicas del material, incluido el módulo de Young y la relación de Poisson.

La muestra del simulador de MCCI y la trayectoria de carga asociada, registrada durante todo el período experimental, se presentan en la Fig. 1. La forma de la muestra era asimétrica debido a la complejidad de los métodos de preparación. En la Fig. 1a se muestra una descripción general en 3D de la muestra en contacto con el penetrador Hertziano, mientras que también se brindan vistas ortogonales en 2D representativas que ilustran la forma asimétrica de la muestra. La Figura 1b ilustra el camino adoptado desde las primeras etapas de carga hasta la falla.

a Una descripción general en 3D de la muestra de MCCI (lado izquierdo) acompañada de una selección de vistas ortogonales en 2D (lado derecho) y b la ruta adoptada durante la carga.

Los picos demuestran la fuerza máxima impuesta sobre la muestra en cada etapa de carga. Se observa que la relajación de la fuerza se produjo inmediatamente después de completar la carga en cada ciclo. Los cuadros azules resaltan los períodos de tiempo en los que se adquirieron las exploraciones XCT. Se aplicó una fuerza externa a un máximo de 20 N para la primera etapa de carga, mientras que el valor medio registrado durante el período de relajación de la fuerza (exploración XCT) fue de 14 N (±0,3 N). Las cargas correspondientes observadas durante la segunda etapa de carga fueron 70 N y 55 N (±1,3 N). Después de completar la exploración relacionada con la segunda etapa de carga, la carga externa se incrementó hasta un máximo de 130 N. Durante el período de relajación de la fuerza, se registró un valor de carga medio de 112 N (±5,9 N).

Se produjo una caída repentina de la carga, indicativa de una falla de la muestra, mientras se aumentaba la fuerza externa para el cuarto ciclo de carga. El valor de carga observado inmediatamente antes de esta caída fue igual a 160 N. Siguió una segunda caída de carga durante la relajación de la fuerza. Esta segunda caída de carga está asociada con la propagación de la grieta que ocurre bajo carga constante a lo largo del espesor de la muestra, probablemente debido a la zona de deformación elevada que se desarrolla cerca del frente de la grieta. La exploración XCT correspondiente se adquirió después de observar una meseta de carga. El valor de carga medio registrado durante esta exploración fue de 68 N (±1,9 N).

En la Fig. 2a se presenta una imagen 2D recortada representativa, que revela la microestructura fuertemente heterogénea del simulador de MCCI. La naturaleza multifásica de la muestra es evidente. Las características circulares (esféricas en 3D) dispersas alrededor de la superficie de la muestra son típicas de las partículas ricas en hierro presentes en la mezcla. Las regiones triangulares brillantes, que corresponden a fases de alta densidad electrónica, se atribuyen a sitios ricos en uranio. También se observan poros de diversos tamaños. Se utilizaron diferencias en el rango de intensidad de la escala de grises para segmentar los volúmenes de fase, utilizando los módulos relevantes disponibles en Avizo31. Los resultados de este proceso de segmentación se muestran en la Fig. 2b. Los volúmenes 3D correspondientes se muestran en la Fig. 2c. El conjunto de datos de imágenes original se recortó para reducir el tiempo de cálculo.

a Identificación de poros, fases de uranio y hierro, b segmentación de las distintas fases en un corte 2D, yc volúmenes 3D de las fases segmentadas de uranio, hierro y poros.

Además de la visualización, se realizó un análisis cuantitativo para determinar los volúmenes de fase contenidos relevantes. Así, se cuantificaron las fracciones de volumen de las fases ricas en hierro y uranio, así como la porosidad total de las muestras. Los poros y las fases ricas en U ocupan cada uno <1% del volumen total de la muestra, mientras que la fracción de volumen acumulada de la fase esférica rica en Fe se acerca al 4%. La matriz SiO2-Al2O3-CaO es la fase dominante dentro del volumen de muestra investigado.

También se determinó la distribución del tamaño de los poros para investigar la homogeneidad de los poros, asumiendo una esfericidad igual a uno en todas las ocasiones. La Figura 3 ilustra el histograma correspondiente. Se observa que los poros más pequeños (<50 μm de diámetro equivalente) dominan dentro del volumen de la muestra. Más específicamente, el 74% de los poros tienen un diámetro equivalente inferior a 20 µm, en comparación con el 25% que se encuentra en el rango de 21 a 50 µm. Los poros con un diámetro equivalente superior a 50 µm representan sólo el 1,3% de la población total. En el estudio de Ding et al.20, que realizaron un mapeo químico de alta resolución del mismo simulador de MCCI, se encontró que estos poros más grandes acumulaban el sustituto de Pu, Ce, dentro de su interior, mientras que los más pequeños no. Es importante tener en cuenta que estos valores se refieren a todo el volumen de muestra. El escaneo adquirido antes de la carga se empleó para los cálculos. Se utilizaron conjuntos de datos recortados computacionalmente amigables para comparar entre las diferentes etapas de carga. De este modo, se pudo medir con precisión el volumen de grietas formadas después de exceder la resistencia del material.

Distribución del tamaño de poro para el simulador MCCI probado mecánicamente en la línea de luz I12 en Diamond Light Source (DLS).

Se investigó la evolución de la degradación mecánica del simulador de MCCI con el aumento de la carga aplicada externamente, utilizando tomogramas 3D producidos después de recortar el conjunto de datos original. En la Fig. 4a se muestran vistas características de cuboides 3D generados en todas las diferentes etapas de carga, sondeando el mismo volumen de muestra. Debajo de cada vista tomográfica se muestra el valor medio de carga registrado durante la exploración correspondiente. Se observó que se formó una red de grietas extendida después del final del cuarto ciclo de carga, lo que corrobora las suposiciones formuladas después de la caída repentina de fuerza registrada por la celda de carga. El volumen de la grieta se segmentó para sondear todo el perfil 3D de la degradación mecánica de la muestra. En la Fig. 4b se ofrece una vista característica del volumen de la grieta, superpuesta con el tomograma y segmentada.

a tomogramas 3D generados después de realizar exploraciones XCT en varias etapas de carga (desde 14 N a la izquierda hasta 68 N después de la falla a la derecha) yb volumen de grieta 3D segmentado en el momento de la falla.

La segmentación del volumen de fase se realizó en todos los conjuntos de datos producidos después de que se adquirieran las exploraciones XCT. Este proceso se centró predominantemente en segmentar solo los huecos en cada tomograma, sumando los volúmenes de poros y grietas. La fracción de volumen de vacíos, calculada para cada una de las tomografías adquiridas, se muestra en la Fig. 5.

Evolución de la fracción de volumen de huecos (es decir, suma de grietas y poros) con el aumento de la carga aplicada externamente.

Los volúmenes se midieron utilizando los conjuntos de datos recortados en todos los casos. Por lo tanto, se puede observar una ligera diferencia entre la fracción de volumen correspondiente al estado precargado (carga cero) que se muestra en la Fig. 5 y el porcentaje correspondiente (<1%) informado anteriormente en el manuscrito, donde se adoptó todo el conjunto de datos de volumen. para el cálculo. La fracción de volumen vacío permaneció casi constante (~2%) a medida que aumentaba la carga aplicada externamente, hasta que se observó la falla de la muestra durante el último ciclo de carga. Los datos correspondientes a la tomografía adquirida después de la falla (cuarta carga, 68 N) indicaron un fuerte aumento de la fracción de volumen de huecos, atribuido a la red de grietas extendida formada. Un escenario de aumento incremental del volumen de huecos antes de la falla sería un signo de posible formación de microfisuras, una observación común en las pruebas de materiales cuasi frágiles.

Los datos XCT también se procesaron para usarlos como entradas para el análisis DVC. Por lo tanto, se pudieron determinar los desplazamientos de campo completo y las tensiones desarrolladas dentro del volumen de la muestra durante la carga. La tomografía correspondiente a la exploración adquirida después de aplicar la carga inicial (14 N) a la muestra se consideró como el conjunto de datos de imágenes de referencia. Los campos de desplazamiento y tensión se produjeron después de correlacionar el conjunto de datos de imágenes de referencia con los tomogramas asociados con cargas externas más altas (55 N; 112 N). La tomografía correspondiente al escaneo adquirido después de la falla de la muestra (cuarta carga, 68 N) no se incluyó en el análisis DVC ya que la red extendida de grietas que se formó obstaculizó la producción de mapas confiables de desplazamiento y deformación32.

El análisis DVC se realizó utilizando el módulo de extensión Avizo 'XDigital Volume Correlation'31. Las tomografías originales se procesaron para minimizar la carga computacional. Todas las pilas de imágenes de 32 bits se convirtieron a 8 bits utilizando el software de código abierto ImageJ31. El ruido de la imagen también se redujo mediante la aplicación de filtros de eliminación de manchas, mediana y suave33. El ruido aleatorio puede causar una correlación "falsa", proporcionando resultados erróneos del análisis DVC. Finalmente, todas las pilas de imágenes se recortaron uniformemente para reducir la carga computacional y producir volúmenes cúbicos suaves. El tamaño de los conjuntos de datos recortados fue 1164 vx × 618 vx × 321 vx (3,77 mm × 2 mm × 1,04 mm).

Se adoptó un método doble para determinar los campos de desplazamiento y deformación desarrollados durante la carga. El paso de procesamiento inicial, conocido como enfoque local (basado en subconjuntos), incluyó la generación de una cuadrícula gruesa enfocada en capturar los grandes desplazamientos que ocurren dentro del volumen de muestra. El DVC local calcula un vector de desplazamiento promedio en el centro de cada subconjunto y, por lo tanto, inicialmente se generan mapas de desplazamiento discontinuos. Posteriormente se emplean métodos de interpolación para determinar el campo de desplazamiento en el resto de la cuadrícula. Posteriormente, el campo de desplazamiento DVC local se incorporó a un algoritmo de procesamiento más robusto, empleado para refinar los datos generados principalmente y producir campos de desplazamiento continuo, donde el desplazamiento de cada nodo está influenciado por los nodos vecinos. El siguiente proceso refinado se conoce como enfoque global basado en elementos finitos (FE). La malla generada para producir los campos de desplazamiento fue significativamente más fina que la malla adoptada al emplear el enfoque local.

La metodología anterior fue probada para validar la confiabilidad de los resultados. Por lo tanto, se aplicó un campo de desplazamiento virtual en el conjunto de datos de imágenes de referencia. Se impuso un conjunto de desplazamientos prescritos en los planos de superficie del conjunto de datos de imágenes 3D de referencia para generar el conjunto de datos deformado para realizar pruebas. Las deformaciones axiales definidas por el usuario εxx, εyy y εzz fueron iguales a 0,01, 0,011 y 0,02, respectivamente. Se realizó un análisis DVC, utilizando los conjuntos de datos de imágenes deformadas y de referencia como entradas, para evaluar si los resultados coincidían con los valores de deformación predefinidos. Se cuantificó un conjunto de parámetros de entrada para correlacionar los conjuntos de datos, tanto para el enfoque local como para el global31. Los puertos métricos y de transformación se configuraron en los modos 'Correlación' y 'Traducción + Rotación', respectivamente. El umbral de correlación se estableció en 0,5. Se realizaron análisis de sensibilidad para determinar el tamaño de subvolumen más adecuado para el enfoque local y el tamaño de malla para el enfoque global. Los resultados se muestran en la Fig. 6 para varios tamaños de subvolumen. El mismo proceso se siguió para el enfoque global. Las líneas rojas punteadas demuestran los valores de deformación axial impuestos deliberadamente en el conjunto de datos de imágenes de referencia. Se puede observar una buena concordancia entre estos valores y las cepas correspondientes determinadas mediante el análisis DVC (Fig. 6b-d), corroborada aún más por el coeficiente de correlación25 (Fig. 6a). Los tamaños de malla ideales, determinados mediante el análisis de sensibilidad realizado para probar la validez del método, fueron 0,227 mm (70 píxeles) y 0,162 mm (50 píxeles) para los enfoques local y global, respectivamente. La desviación estándar mínima para los valores del coeficiente de correlación se consideró como el parámetro clave para seleccionar el tamaño de malla óptimo. Estos números también se adoptaron como entradas para realizar análisis DVC en conjuntos de datos reales.

a El índice de correlación, b las deformaciones axiales εxx, c las deformaciones axiales εyy, yd las deformaciones axiales εzz, después de imponer desplazamientos virtuales. Se proporcionan barras de error, que ilustran la desviación estándar, para cada análisis DVC realizado.

Se implementaron dos ejecuciones de DVC en total. El primero se empleó para correlacionar el conjunto de datos de referencia (primera carga, 14 N), con los datos correspondientes al escaneo realizado después de completar la segunda etapa de carga (segunda carga, 55 N). La segunda ejecución de DVC se realizó para correlacionar el conjunto de datos de referencia (primera carga, 14 N) con los datos correspondientes al escaneo realizado después del final de la tercera etapa de carga (tercera carga, 112 N). Cada malla tetraédrica basada en FE incluía 1722 nodos. El coeficiente de correlación para ambas series de DVC fue de 0,925.

Se analizaron los campos de desplazamiento y tensión desarrollados dentro del volumen de muestra sondado para investigar el comportamiento mecánico del simulador de MCCI. En total, se generaron tres mapas de desplazamiento 3D para visualizar los desplazamientos nodales que ocurren en los tres ejes. En consecuencia, se implementaron seis mapas/tensores de deformación 3D, que exhiben distribuciones de deformación axial y de corte. Las vistas características de todos los mapas 3D generados mediante análisis DVC se presentan en las Figs. 7–8. La ubicación de los volúmenes recortados utilizados para realizar el análisis DVC se muestra en la Fig. 7a. Los desplazamientos a través de los ejes x, y y z se denotan como ux, uy y uz, respectivamente (Fig. 7b-d). Además, εxx, εyy y εzz representan deformaciones axiales en los ejes x, y y z (Fig. 8a-c), mientras que εxy, εxz y εyz denotan las correspondientes distribuciones de deformación cortante (Fig. 8d-f).

a Los volúmenes de DVC incrustados, correspondientes a los desplazamientos axiales medidos por DVC b ux, c uy y d uz, se desarrollaron dentro del volumen simulador de MCCI a medida que la carga externa aumentaba progresivamente. Los desplazamientos se dan en μm.

a – c Deformaciones axiales del DVC en los ejes x, y y z respectivamente. d – f Deformaciones de corte DVC en los planos XY, XZ e YZ, respectivamente.

El perfil de desplazamiento a través del eje x (ux) es aparentemente uniforme durante la transición del primer paso de carga (14 N) al segundo (55 N). Sin embargo, existe una tendencia completamente diferente al correlacionar los datos relacionados con los ciclos de carga de 14 N y 112 N. Es evidente una clara separación entre los valores de desplazamiento positivos y negativos alrededor de la zona media del cuboides, lo que implica signos de división (Fig. 7b). Esta observación es corroborada por los mapas de desplazamiento uy y uz. Se pueden observar claras concentraciones de desplazamientos más altos (en valores absolutos) alrededor de la región media. Los signos de división de la muestra son aún más claros si se consideran los mapas de deformación axial. El perfil de la tensión lateral εxx (Fig. 8a) revela una banda de valores más altos alrededor de la misma área donde se observó el cambio en el desplazamiento ux.

El mapa εxz (Fig. 8e) también indica un aumento localizado de la tensión de corte en la región media del cuboides. Es importante señalar que las tomografías relevantes no mostraron grietas obvias en los lugares donde los datos de DVC indicaron tensiones axiales elevadas localizadas. Además de la observación visual, el análisis cuantitativo posterior a la segmentación no reveló cambios en la fracción de volumen vacío entre la primera y la tercera etapa de carga, como se muestra en la Fig. 5.

Los datos medidos por DVC resaltaron las características cualitativas del comportamiento mecánico de la muestra. Se identificaron zonas de tensiones elevadas concentradas, lo que sugiere ubicaciones de posible fractura. Además de los hallazgos cualitativos, los datos de deformación y desplazamiento de campo completo se utilizaron para realizar un análisis cuantitativo centrado en determinar las propiedades mecánicas del material. Se adoptaron dos enfoques alternativos, los métodos de desplazamiento y deformación, para estimar el módulo de Young y el índice de Poisson. Para el método de desplazamiento solo se consideraron los datos de desplazamiento medidos por DVC. Se calculó el valor medio de los desplazamientos verticales uz, correspondientes al corte superior del cuboide relativo que se muestra en la Fig. 7d. En consecuencia, se determinó el desplazamiento vertical medio de la porción inferior cúbica. Se siguió el mismo proceso para calcular los valores medios de desplazamiento vertical correspondientes para el cuboide que se muestra en la Fig. 7d. La diferencia absoluta entre los desplazamientos medios superior e inferior en cada ocasión designó que la deformación vertical ocurrió en una fase de transición de carga específica. La diferencia de carga, la deformación vertical y la geometría de la muestra investigada en cada ocasión se utilizaron para determinar la tensión de compresión relativa y la deformación vertical, permitiendo el cálculo posterior del módulo de Young. Se han adoptado conceptos similares para revelar las propiedades mecánicas de materiales heterogéneos y casi frágiles basándose en datos medidos con DVC29. Se determinaron valores separados para el valor del módulo de Young para cada ejecución de DVC. Dado que se investigaron dos escenarios de transición de carga diferentes (14 N–55 N; 14 N–112 N), se calculó un valor medio del módulo de Young.

Se empleó el método de deformación para corroborar los resultados obtenidos mediante el método de desplazamiento. Los valores de deformación axial a través del eje z, indicados como εzz (Fig. 8c), se exportaron para cada elemento de la malla basada en FE. Posteriormente se calculó el valor medio de deformación. Cumpliendo con el método de desplazamiento, la diferencia de carga en cada ocasión se dividió por la superficie de la muestra para calcular la tensión de compresión media. Suponiendo que el comportamiento del material es elástico en el régimen de carga baja, el módulo de Young se estableció igual a la relación entre la tensión de compresión media y la deformación de compresión media34. Los resultados obtenidos utilizando ambos enfoques se resumen en la Tabla 1, donde E representa el módulo de Young. Se pueden encontrar descripciones detalladas de los métodos de desplazamiento y deformación en otros lugares34.

También se examinó la posible variabilidad de la rigidez dentro del volumen del material debido a la microestructura heterogénea. El análisis DVC mostró distribuciones de deformación axial y de corte considerablemente no uniformes en todo el volumen de muestra investigado, como se muestra en la Fig. 8. Por lo tanto, se analizó la variación de la deformación vertical media εzz (Fig. 8c) a lo largo de la altura de la muestra. Se promediaron todos los valores de deformación vertical de los elementos de malla que pertenecen al mismo plano XY. Posteriormente, la tensión de compresión se dividió por esta deformación vertical plana XY media para determinar el módulo de Young plano XY. Se siguió el mismo proceso para todas las diferentes deformaciones verticales medias planas XY calculadas a lo largo del eje z. Por lo tanto, se podría evaluar una posible alteración en la rigidez del material a lo largo de la altura del volumen de DVC examinado. Los resultados se dan en la Fig. 9a. Según la configuración de eje adoptada (Figs. 7 a 8), los valores z más altos reflejan ubicaciones más cercanas a la superficie superior de la muestra.

un módulo de Young. b Relación de Poisson.

Se observó que el módulo de Young variaba a lo largo de la altura de la muestra. Los resultados revelaron una tendencia a la disminución de la rigidez, mientras se avanzaba hacia la superficie superior de la muestra. Se adoptó un enfoque similar para estimar el índice de Poisson del simulador de MCCI. Para los cálculos solo se consideraron los campos de deformación generados. Los valores de deformación axial (εxx; εyy; εzz) se exportaron para cada elemento perteneciente a la malla que se muestra en la Fig. 8. Posteriormente se determinaron las deformaciones axiales medias correspondientes. Solo se utilizaron los datos adquiridos de la primera ejecución de DVC (14 N–55 N). El índice de Poisson νxz se calculó igual a 0,16 (±0,3) con base en la teoría de la elasticidad, utilizando la ecuación. 1.

Se produjo un gran error de desviación estándar, lo que refleja la amplia dispersión de los valores de deformación axial elemental. También se calculó el índice de Poisson νyz (νyz = −εyy/εzz) para evaluar si el material era isotrópico u ortotrópico. Sin embargo, el valor derivado estaba fuera del rango de un continuo (0–0,50) y, por lo tanto, no se consideró para análisis posteriores. También se investigó la distribución del índice de Poisson a lo largo de la altura de la muestra, de acuerdo con el método seguido para el módulo de Young. Se promediaron las deformaciones axiales εxx y εzz, correspondientes a elementos de malla que se encuentran en el mismo plano XY (misma coordenada z). Este proceso se repitió para todos los diferentes planos XY que componen los volúmenes DVC. Por lo tanto, se calcularon deformaciones axiales medias únicas a diferentes alturas de muestra. Estos valores medios se utilizaron para derivar los correspondientes índices de Poisson locales empleando la ecuación. 1. El cambio en la relación de Poisson (νxz) a lo largo de la altura del volumen inspeccionado con DVC se presenta en la Fig. 9b. Se puede observar una variación significativa.

La carga de indentación hertziana, combinada con XCT realizada en una línea de luz de sincrotrón y el posterior análisis DVC de los tomogramas resultantes, demostró ser un método para la investigación en profundidad de la microestructura y el rendimiento mecánico del simulador MCCI. Debido a la naturaleza radiactiva del material, no se pudo adoptar el uso de métodos estándar de pruebas mecánicas, por ejemplo pruebas de tracción, en las que se podían adherir galgas extensométricas a la superficie de la muestra y medir directamente la deformación inducida por la carga. Las regulaciones relacionadas con el trabajo con radiaciones ionizantes imponían limitaciones con respecto al volumen de la muestra, favoreciendo la indentación como el único método en el que se podía investigar un volumen de muestra limitado bajo carga externa.

Las tomografías adquiridas y la segmentación de fases sucesivas y el análisis cuantitativo proporcionaron información sobre la microestructura heterogénea del material. Se espera que la matriz dominante rica en SiO2 gobierne el rendimiento mecánico del simulador MCCI. Sin embargo, también se esperaría que la presencia de partículas esféricas ricas en Fe, fases ricas en U y poros dispersos dentro de la microestructura, incluso en porcentajes de fracción bajos, afectara el comportamiento mecánico.

El historial de tiempo de carga registrado, junto con la observación visual y el análisis cuantitativo de los datos XCT, revelaron la naturaleza frágil de la falla de la muestra. No se identificaron signos de comportamiento típico cuasi frágil, como la formación de microfisuras. Este puede resultar un hallazgo útil, que ayudará al proceso de desmantelamiento del FDNPP, siempre que el comportamiento del material sustituto se acerque al del MCCI real que reside en los lechos del reactor dañados. La falla frágil se asocia con la pérdida total de la integridad del material después de exceder la resistencia máxima, un hecho que debe tenerse en cuenta al diseñar la flota robótica para su desmantelamiento. Sin embargo, los datos adquiridos y el análisis realizado no garantizan que el simulador de MCCI; y, por tanto, potencialmente el verdadero MCCI de Fukushima, es un material frágil. Aunque la ausencia de microfisuras en los datos XCT, que se forman durante la carga, y el volumen constante de los huecos hasta la falla implican fragilidad del material, los datos DVC revelaron discontinuidades, posiblemente asociadas con la formación de una microfisura. La resolución de las tomografías no fue óptima ya que todo el volumen de la muestra tuvo que capturarse dentro del campo de visión disponible. Por lo tanto, existe un escenario plausible de que el inicio de la formación de microfisuras no se haya capturado debido a la resolución disponible. Junto con la especulación anterior, una curva de carga-desplazamiento de compresión sería una evidencia clave para revelar el comportamiento frágil o cuasi frágil del material. La configuración experimental adoptada y las restricciones de tamaño del material obstaculizaron la posibilidad de incluir el equipo correspondiente (es decir, galga extensométrica) y, en consecuencia, no fue posible registrar una curva carga-desplazamiento.

Los datos medidos por DVC resaltaron zonas de tensiones elevadas localizadas desarrolladas después de aumentar periódicamente la carga externa aplicada a la muestra. En estas localizaciones no se observó la formación de fisuras al realizar las correspondientes tomografías. Además de las conclusiones cualitativas, los campos de desplazamiento y deformación medidos con DVC permitieron cuantificar las principales propiedades mecánicas de la muestra investigada, incluido el módulo de Young y el índice de Poisson. Se espera que la rigidez del simulador MCCI, expresada mediante el módulo de Young, esté entre 15 GPa y 34 GPa, según la metodología descrita en las secciones anteriores.

Es importante mencionar que los cálculos para determinar el rango del módulo de Young se realizaron asumiendo condiciones de compresión uniaxial. Así, se adoptó la siguiente ecuación, donde E es el módulo de Young (MPa), σzz* es la tensión equivalente de un estado de compresión uniaxial, ΔF es la diferencia de carga (N) registrada entre dos etapas de carga, A (mm2) es la área de superficie de la muestra y εzz es la deformación axial media medida por DVC a través del eje z. Esta suposición fue necesaria para cuantificar el módulo de Young del material, con base en los datos disponibles [Ec. 2].

Sin embargo, la sangría hertziana difiere de la compresión uniaxial. Considerando el posible efecto de tal simplificación en los datos, se realizaron una serie de análisis FE para simular la geometría del conjunto. Una descripción detallada de esta metodología, que también se ha adoptado para determinar el módulo de Young de los simulantes de 'lava' de Chernobyl, está disponible en la ref. 34. A continuación se analiza un resumen del flujo de trabajo correspondiente. Los análisis de EF se realizaron utilizando el paquete de software ABAQUS. Se realizó una prueba de indentación hertziana en el simulador MCCI. La geometría de la muestra era demasiado compleja para ser reproducida con precisión en los modelos FE implementados. Por lo tanto, se generó un volumen cuboide simplificado con el volumen DVC incorporado. La ubicación del volumen DVC con respecto al penetrador se modeló con precisión.

La representación realista de la microestructura de la muestra estaba más allá del alcance de este paquete de trabajo de modelado FE. Por lo tanto, el material simulador de MCCI se modeló como sólido y homogéneo. El cuboide creado para simular todo el volumen se dividió para permitir la visualización del volumen interior correspondiente asociado a DVC. Se utilizaron elementos sólidos hexagonales tridimensionales de ocho nodos (C3D8) con control de reloj de arena e integración reducida para construir el simulador MCCI y las mallas de indentador hertziano. El penetrador se modeló como un cuerpo rígido discreto en 3D. Se realizó un análisis de sensibilidad de la malla para determinar el tamaño óptimo del elemento. Tanto el simulador de MCCI como el penetrador hertziano de ZrO2 se modelaron como materiales isotrópicos y elásticos. El módulo de Young y la relación de Poisson para ZrO2 se establecieron en 210 GPa y 0,22, respectivamente. Dado que se desconocen las propiedades elásticas del simulador MCCI, se adoptó un conjunto de valores de prueba (6 GPa y 0,3 para el módulo de Young y la relación de Poisson, respectivamente). La base del cuboide simulador de MCCI se fijó contra todos los grados de libertad de traslación y rotación, mientras que se utilizaron restricciones del cuerpo para garantizar el movimiento rígido del cuerpo del penetrador. Se seleccionó el contacto superficie a superficie para simular las propiedades de interacción entre el penetrador y las muestras. El sobrecierre de presión de contacto duro permitió la separación de la superficie bajo tensión y restringió la penetración de los nodos bajo compresión. Se empleó un algoritmo de contacto de penalización con un coeficiente de fricción igual a 0,5 para describir el comportamiento tangencial de las propiedades de contacto. Se implementó un desplazamiento vertical prescrito, igual a 0,5 mm (método de desplazamiento controlado) en el punto de referencia, lo que permitió que el penetrador se moviera solo a través del eje z.

La metodología aplicada para determinar el módulo de Young mediante el promedio de deformaciones calculadas con DVC también se utilizó para procesar los resultados del análisis FE. La ecuación 2 se adaptó e implementó para calcular el valor hipotético del módulo de Young. La tensión de compresión σzz,FEM* se calculó dividiendo la fuerza de reacción en un punto de referencia específico con la superficie superior del cuboide FEM simulado por DVC, para cada incremento del análisis FE. La deformación axial vertical media εzz,FEM también se calculó en cada incremento de análisis, utilizando los datos de deformación del elemento dentro de la malla cuboide simulada por DVC. Se derivó un valor hipotético del módulo de Young (Ehyp) dividiendo σzz,FEM* por εzz,FEM, en cada incremento del análisis. No se observó ninguna variación considerable. La diferencia entre el valor hipotético del módulo de Young (Ehyp) y el valor del módulo de Young real utilizado como entrada para el análisis FE (EFEM), demuestra el efecto del concepto simplificado de compresión uniaxial adoptado para calcular la rigidez del simulador MCCI. La relación Ehyp/EFEM, igual a 0,63 (±0,0234) para esta geometría FEM específica, se considera como un mecanismo de control de errores, sumado a la metodología antes mencionada, para proporcionar valores más confiables del módulo de Young del simulador MCCI. Por lo tanto, se aplicó un factor de corrección igual a 1,59 a los valores del módulo de Young informados anteriormente, para dar cabida a la hipótesis simplificada de compresión uniaxial.

El rango del módulo de Young revisado para el simulador MCCI se encuentra entre 24 GPa y 54 GPa. Este rango sugiere que el simulador de MCCI es más rígido que la mayoría de los materiales frágiles, incluidas las cerámicas comunes (~3 GPa–10 GPa) y los polímeros (~1 GPa–4 GPa), y se compara bien con los materiales cuasi frágiles típicos como el grafito. (4 GPa–28 GPa) y hormigón (14 GPa–41 GPa).

Hasta donde sabemos, no se dispone de ninguna investigación realizada sobre pruebas mecánicas del simulador MCCI. Por lo tanto, el rango de valores del módulo de Young recomendado en este artículo no se puede comparar directamente con la literatura relevante. La amplia variedad de fases mezcladas en el lote para preparar un material sustituto, combinada con la composición desconocida del material real y las incertidumbres relacionadas con la preparación de la muestra que imita las condiciones de fusión, han demostrado ser un entorno considerablemente complejo para la investigación. Sin embargo, se han publicado numerosos estudios que investigan las propiedades mecánicas de materiales multifásicos relevantes para MCCI35,36,37. Kitagaki et al.35 investigaron la tenacidad a la fractura, el módulo de Young y la dureza de fases sólidas mixtas de (U, Zr)O2. Los porcentajes en peso de UO2 y ZrO2 variaron entre las muestras analizadas. Se informó un valor medio del módulo de Young igual a 182 GPa (±26 GPa). Marchetti et al.36 también sintetizaron muestras mixtas que contenían diferentes porcentajes de UO2 y ZrO2 para investigar sus propiedades mecánicas mediante microecografía y microscopía acústica de alta frecuencia. Sus resultados concordaron con Kitagaki et al.35, reportando un módulo de Young medio igual a 203 GPa (±15 GPa). Además de las muestras sólidas que contenían U-Zr, Marchetti et al.36 realizaron pruebas mecánicas en muestras de desechos de combustible nuclear extraídas del núcleo dañado del reactor de la Unidad 2 (TMI-2) de Three Mile Island (TMI)9. La principal diferencia entre la composición de las muestras sólidas mixtas de UO2/ZrO2 y los restos de combustible nuclear TMI-2 es que estas últimas contenían una proporción de fases ferrosas. Se encontró que el módulo de Young de los desechos de combustible nuclear TMI-2 era considerablemente menor (140 GPa-170 GPa) que las muestras sólidas mixtas de UO2/ZrO2, lo que refleja el efecto de las fases ferrosas presentes en el material. Se cree que el FDNPP MCCI contiene una mayor proporción de fases ferrosas que el corio TMI-2, ya que las existencias de acero en los reactores de agua en ebullición son mayores que en los reactores de agua a presión del TMI. Por lo tanto, se espera que el módulo de Young del FDNPP MCCI sea considerablemente menor que el del corium TMI-2, debido a la mayor proporción de fases ferrosas presentes en el material.

Todos los valores informados en la literatura con respecto al módulo de Young de muestras mixtas de U-Zr-O y desechos de combustible son significativamente más altos que los valores presentados en este documento para el simulador MCCI. Este comportamiento se atribuye a la composición del simulador MCCI, que es notablemente diferente. La fase dominante presente en el simulador de MCCI es un vidrio de SiO2-Al2O3-CaO, donde la fracción de SiO2 comprende más del 50% en peso de la composición del lote de muestra, con un 24% en peso adicional de CaO y Al2O3. Estas tres fases están directamente asociadas con la presencia de un cemento rico en arena de sílice en el MCCI del FDNPP. Tanto las muestras mixtas de U-Zr-O como otras muestras de desechos de combustible reportadas anteriormente35,36 no contenían fases relevantes para el concreto. Además, la fase U-Zr-O comprende <14% en peso de la mezcla del lote de simulador de MCCI, mientras que es la fase dominante en ambos ejemplos de la literatura. Esperamos que el módulo de Young del FDNPP MCCI sea considerablemente menor que el del corium TMI-2 debido a la presencia de concreto en la mezcla solidificada.

También se adoptó una metodología similar a la descrita en este artículo para determinar el comportamiento mecánico y la microestructura de especímenes fabricados para parecerse a los materiales de 'lava' de Chernobyl formados dentro de los reactores nucleares dañados después del accidente de 198634,38. La comparación entre los módulos de Young calculados para las 'lavas' de Chernobyl y el simulador MCCI indica que el material FDNPP es entre 1,7 y 2,5 veces más rígido. El simulador de MCCI también mostró una carga de falla más alta (~25%). Esta conclusión requiere una evaluación adicional ya que todos los especímenes tenían una geometría similar, pero no idéntica.

La mayor carga de falla, además de una rigidez significativamente mayor, como se observa en los cálculos del módulo de Young, resalta el rendimiento mecánico mejorado del simulador MCCI, en comparación con las 'lavas' de Chernobyl. Dado que las diferencias en la composición química entre los dos tipos de simulantes no son significativas, este predominio puede atribuirse a la microestructura de la muestra. El simulador de MCCI mostró una porosidad total significativamente reducida y el análisis de la distribución del tamaño de los poros mostró que, si bien las muestras contenían números comparables de microporos (diámetro equivalente de 0 µm a 20 µm), no se detectaron poros más grandes (diámetro equivalente >200 µm) en el MCCI. -simulante. Por el contrario, las 'lavas' exhibieron un número considerable de poros más grandes, que probablemente sean el factor clave que afecta la rigidez y la capacidad de carga del material. El análisis de segmentación de materiales realizado en el simulador MCCI reveló un porcentaje menor de fases ricas en uranio y hierro que en los simulantes de "lava" de Chernobyl. Por el contrario, esto significa que la matriz en el simulador MCCI (rico en SiO2), que era considerablemente mayor en proporción que en los simulantes de "lava" de Chernobyl, domina la resistencia mecánica de los materiales. También es interesante observar que, según Ding et al.20, se había formado una variedad de fases de silicato cristalino, incluidas anortita y wollastonita, así como cristobalita y percleveita relacionadas con el circón, mientras se analizaba la composición del simulador de MCCI. Tales observaciones no fueron reportadas para los simulantes de 'lava' de Chernobyl. Es probable que estas fases de silicato cristalino contribuyan a las propiedades mecánicas mejoradas observadas en el simulador MCCI, en comparación con las 'lavas' de Chernobyl. Corroborando la hipótesis anterior, la presencia de wollastonita en las mezclas de hormigón ha demostrado aumentar la resistencia del material39.

La restricción de acceso a muestras reales de Fukushima MCCI podría generar preocupaciones sobre la compatibilidad entre las muestras reales formadas después del accidente y los sustitutos fusionados en laboratorio. Las muestras de simulantes de “lava” de Chernobyl fabricadas con una metodología similar15 exhibieron una microestructura comparable a la de las muestras de “lava” reales4, lo que mejoró la validez del proceso seguido para investigar las muestras de simulantes de MCCI. Es necesario considerar el efecto de la irradiación sobre el comportamiento mecánico del material. Los estudios realizados en muestras de hormigón irradiado demostraron una reducción tanto en la resistencia a la compresión como a la tracción en comparación con el hormigón virgen40. Dado que la presencia de fases cristalinas asociadas con el cemento es dominante dentro del volumen del material, se espera que la resistencia mecánica del MCCI disminuya a lo largo de los años debido a la irradiación. La sustitución de Pu por Ce en el simulador MCCI puede afectar las propiedades del material, ya que es posible que los mecanismos de formación de la fase Pu-(U)-O-Si difieran del correspondiente Ce-(U)-O-Si. Sin embargo, en estudios correspondientes se ha informado de una reacción entre PuO2 y SiO2, que conduce a la formación de Pu-percleveita, de conformidad con la Ce-percleveita formada durante la fabricación del simulador MCCI utilizado en estos estudios.

Es necesario considerar el efecto de la interacción a largo plazo del MCCI con el agua sobre las propiedades mecánicas del material. Un trabajo relevante realizado en las “lavas” de Chernobyl4,5,6 reveló que se había producido una alteración química considerable después de la interacción con el agua. Se espera que la composición de las “lavas” sea relevante para Fukushima MCCI, incluso si las condiciones del accidente y los materiales involucrados difieren ligeramente. La abundancia de inclusiones ferrosas dentro del volumen de MCCI, asociadas con tuberías de acero inoxidable 316, es una cuestión clave a considerar. Es probable que estas inclusiones metálicas se corroan a lo largo de esta década, no sólo durante la interacción inicial a corto plazo con el agua de mar sino también durante la interacción posterior con el agua de refrigeración. La corrosión de las fases que contienen Fe siempre se adapta a la expansión de volumen, independientemente de la identidad de los productos de corrosión. El coeficiente de expansión de volumen puede variar entre 1,70 y 6,1541. La expansión del volumen inducida por la corrosión de las fases ferrosas dentro del volumen del MCCI es un potencial que genera preocupaciones sobre el comportamiento mecánico del material. La posible formación de grietas, inducida por esta expansión del volumen interno, puede afectar drásticamente la integridad y, en consecuencia, la resistencia mecánica. Además, el ZrO2 mecánicamente inestable, que es muy probable que esté presente dentro del volumen de MCCI, también podría actuar como una fuente para la generación de grietas, ya que la posible transformación de la fase tetragonal a la monoclínica está asociada con la expansión del volumen6. El efecto de la presencia de grietas en el MCCI incrustado sobre la rigidez y resistencia del material debe evaluarse minuciosamente antes del desmantelamiento. Por lo tanto, se debe considerar el escenario de un valor del módulo de Young revisado y reducido, que refleja el evento de un núcleo de material agrietado.

Los campos de deformación medidos con DVC también se utilizaron para estimar el rango del índice de Poisson para el simulador MCCI. Los cálculos se realizaron considerando, en un primer momento, el volumen total sondado y, en segundo lugar, los volúmenes divididos. Esto último permitió investigar la distribución del índice de Poisson en toda la altura de la muestra. Se observó una dispersión significativa de valores incluso entre aquellos que se encuentran dentro del rango de un continuo (0–0,5). Se cree que este comportamiento se atribuye a la microestructura heterogénea de la muestra. Partes de los volúmenes divididos utilizados para el análisis eran considerablemente menos porosos que otras, lo que refleja la fuerte diversidad observada en los valores medios de deformación correspondientes.

A modo de resumen, a continuación se detallan los principales hallazgos de la investigación realizada y presentada en este artículo:

Según las observaciones realizadas durante las pruebas mecánicas y el análisis cuantitativo realizado utilizando los datos XCT, no hay hallazgos adecuados para clasificar el material como frágil o cuasi frágil. Se requiere trabajo adicional para extraer conclusiones más válidas.

Los datos procesados ​​por DVC revelaron ubicaciones de elevadas deformaciones axiales y de corte, lo que indica zonas potenciales de falla para el material sin que se detecten signos de daño en las tomografías correspondientes.

Se espera que el módulo de Young del simulador MCCI esté entre 24 GPa y 54 GPa. Los cálculos del índice de Poisson mostraron una dispersión significativa, incluso dentro del rango de un continuo.

El simulador MCCI presenta una menor porosidad total y una mayor rigidez en comparación con las 'lavas' de Chernobyl.

Se debe tener en cuenta el efecto de la interacción a largo plazo del MCCI con el agua sobre el comportamiento mecánico del material.

Los detalles completos de la síntesis y caracterización del MCCI simulado se proporcionan en Ding et al.20. Las composiciones de los lotes se basaron en estimaciones de las proporciones relativas de los materiales del núcleo y el hormigón, informadas previamente en la literatura y mediante conversaciones con el personal de la Agencia de Energía Atómica de Japón42,43. La estequiometría del reactivo discontinuo incluyó SiO2, CaO y Al2O3 como componentes del mortero de cemento rico en arena utilizado en la construcción del reactor, Fe2O3 y acero inoxidable 316 (Fe/Cr18/Ni10/Mo3)) para representar los componentes de acero del reactor. unidades y (U,Zr,Ce)O2 como sustituto del combustible/revestimiento oxidado (con el Ce actuando como sustituto del Pu del combustible de óxidos mixtos dentro de la Unidad 3). También se añadió Zr por separado como ZrO2. El lote mixto se sinterizó bajo una atmósfera reductora (5 % H2/95 % N2) a 1500 °C durante 4 h, y luego a 720 °C durante 72 h para promover el crecimiento del grano cristalino. Se utilizó una velocidad de calentamiento y enfriamiento de 3 °C min-1.

La naturaleza radiactiva del simulador MCCI restringió la gama de métodos de carga mecánica adecuados. De conformidad con estudios relevantes sobre materiales frágiles y cuasi frágiles27,44, se encontró que la indentación Hertziana era el método más apropiado ya que solo se podían usar muestras en escala de mm para las pruebas. Se montó un equipo mecánico hecho a medida para cumplir con los requisitos experimentales y las dimensiones de la muestra. El penetrador Hertziano estaba compuesto por una única esfera de ZrO2 de 5 mm de diámetro adherida a un soporte cilíndrico de acero. La rotación manual de una varilla metálica, unida a la brida superior del equipo y conectada con el penetrador, favoreció el movimiento de todo el conjunto a lo largo del eje vertical. El portamuestras se colocó en línea con el conjunto del penetrador, asegurando que la carga se impusiera en el centro de la superficie superior de la muestra. Se ubicó una celda de carga tipo botón USB en miniatura debajo y en línea con el soporte de muestra y el conjunto del penetrador para medir la fuerza de reacción de compresión cuando se aplicó la carga externa. El equipo fue fabricado para ser utilizado en la línea de luz I12, una instalación de investigación en DLS45 adecuada para imágenes de rayos X de sincrotrón y análisis de difracción. Se seleccionó policarbonato para construir las paredes de contención de la plataforma y el portamuestras, gracias a su baja atenuación de rayos X, su alto módulo de flexión y su resistencia a la tracción46. Se probó mecánicamente una única muestra de simulador de MCCI (107,7 mg) de forma aproximadamente cúbica. Las imperfecciones en la geometría de la muestra fueron inevitables debido al método de preparación seguido y al proceso de mecanizado. Los requisitos de viabilidad del experimento, así como los límites de radiactividad y las restricciones de tiempo de haz asignado, obligaron a minimizar el número y el tamaño de las muestras que se utilizarían in situ.

Los cambios en la microestructura de la muestra debido al aumento progresivo de la carga externa se monitorearon utilizando el sincrotrón XCT en la línea de luz I12 en el DLS45. La combinación de alto flujo y energías disponibles en esta línea de luz específica cumplió con los requisitos para una calidad de imagen óptima. Se realizaron exploraciones XCT en todas las etapas del proceso de sangría hertziana paso a paso. El haz de rayos X monocromático se sintonizó a 101,97 keV. Sondear todo el volumen de la muestra fue esencial para revelar la magnitud de la degradación mecánica. Por lo tanto, se seleccionó una óptica de cámara con un campo de visión de 8,0 mm × 7,0 mm. El tamaño de píxel correspondiente fue de 3,25 µm, lo que permitió rastrear características microestructurales. El tiempo de exposición se estableció en 0,4 s, con un total de 3000 proyecciones adquiridas por escaneo. La reconstrucción de datos se realizó utilizando el software de código abierto Savu47. Avizo31, una aplicación de software comercial para visualización y análisis de datos, también se utilizó para el procesamiento avanzado de datos, la representación de volúmenes 3D y la segmentación de volúmenes de fase.

Se realizaron ensayos ex situ para optimizar el procedimiento experimental y establecer el plan para las pruebas mecánicas in situ. La secuencia de carga seguida en la línea de luz I12 se determinó basándose en estas pruebas ex situ. La ruta experimental típica adoptada incluyó una carga gradual seguida de exploraciones XCT sucesivas en cada etapa de carga. Este proceso se repitió hasta que la muestra falló. Las caídas repentinas de fuerza durante el llenado manual de la carga se trataron como indicadores de falla de la muestra. Todas las exploraciones XCT se adquirieron sin alejar el penetrador de ZrO2 de la muestra. Esto fue validado por la fuerza de salida registrada por la celda de carga, que permaneció constante durante todo el proceso de escaneo. Las únicas excepciones fueron un par de escaneos de control, uno realizado antes de imponer cualquier carga externa a la muestra y el otro al final de la experimentación. Este par de escaneos se obtuvieron con el penetrador retraído. La relajación de la fuerza ocurrió inmediatamente después de que se estableció la carga máxima. Sin embargo, sólo se registraron fluctuaciones de carga insignificantes durante la adquisición de la exploración XCT.

Los datos sin procesar/procesados ​​necesarios para reproducir estos hallazgos no se pueden compartir en este momento ya que los datos también forman parte de un estudio en curso.

Corporación de compensación de daños nucleares y facilitación del desmantelamiento. Plan estratégico técnico 2016 para el desmantelamiento de la central nuclear de Fukushima Daiichi de Tokyo Electric Power Company Holdings, 2016. https://www.dd.ndf.go.jp/files/topics/449_ext_02_0.pdf - [Consulta el 21/04/ 2022].

Grambow, B. & Mostafavi, M. Restos de combustible nuclear del estado de Fukushima rastreados por Cs137 en agua de refrigeración. Reinar. Ciencia. Proceso 16, 2472–2476 (2014).

CAS Google Académico

Resumen del desmantelamiento y gestión de aguas contaminadas. TEPCO, 2018. https://www.tepco.co.jp/en/nu/fukushima-np/roadmap/images/d180201_01-e.pdf [Consultado el 21/04/2022].

Zubekhina, B. y col. Envejecimiento a largo plazo de los restos de combustible de Chernobyl: Corium y “Lava”. Sostenibilidad 13, 1073 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Zubekhina, BY & Burakov, BE Lixiviación de actínidos y otros radionucleidos de matrices de “lava” de Chernobyl como análogos de HLW vitrificados. J. química. Termodina. 114, 25-29 (2017).

Artículo CAS Google Scholar

Shiryaev, AA et al. Estudio de granos minerales extraídos de la “lava” de Chernóbil. Minero. Mascota. 114, 489–499 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Tecnología de imágenes de reactores para la detección de desechos de combustible mediante muones de rayos cósmicos Informe de estado de medición en la Unidad-1. TEPCO, 2015.http://www.tepco.co.jp/en/nu/fukushima-np/handouts/2015/images/handouts_150319_01-e.pdf - [Consultado el 21/04/2022].

Ochiai, A. et al. Dióxidos de uranio y fragmentos de escombros liberados al medio ambiente con micropartículas ricas en cesio de la central nuclear de Fukushima Daiichi. Reinar. Ciencia. Tecnología. 52, 2586–2594 (2018).

Artículo CAS Google Scholar

Bottomley, PD y Coquerelle, M. Examen metalúrgico de muestras de orificio del núcleo del reactor de la Unidad 2 de Three Mile Island. Núcleo. Tecnología. 87, 120-136 (1989).

Artículo de Google Scholar

Olsen, CS, Jensen, SM, Carlson, ER y Cook, BA Interacciones de materiales y temperaturas en el núcleo de la Unidad 2 de Three Mile Island. Núcleo. Tecnología. 87, 57–94 (1989).

Artículo CAS Google Scholar

Shiryaev, AA et al. Propiedades físico-químicas de la lava de Chernobyl y sus productos de destrucción. Prog. Núcleo. Energía 92, 104-118 (2016).

Artículo CAS Google Scholar

Burakov, BE, Strykanova, EE y Anderson, EB Minerales secundarios de uranio en la superficie de Chernobyl “Lava. Sra. Proc. 465, 1309 (1997).

Artículo CAS Google Scholar

Grambow, B. & Poinssot, C. Interacciones entre combustible nuclear y agua en los reactores de Fukushima Daiichi. Elementos 8, 213–219 (2012).

Artículo CAS Google Scholar

Takano, M. y Nishi, T. Reacción a alta temperatura entre depósitos de sal marina y restos de corium simulados (U,Zr)O2. J. Nucl. Madre. 443, 32–39 (2013).

Artículo CAS Google Scholar

Barlow, A. y col. Síntesis de materiales simulados que contienen combustible "similares a la lava" (LFCM) de la fusión de la Unidad 4 del reactor de Chernobyl. Señora Adv. 2, 1–6 (2017).

Artículo CAS Google Scholar

Song, J., Min, B., Hong, S., An, S. y Hong, S. Una investigación sobre los comportamientos físicos y químicos de los restos de combustible durante la progresión de accidentes graves. Prog. Núcleo. Energía 106, 345–356 (2018).

Artículo CAS Google Scholar

An, SM, Song, JH, Kim, JY, Kim, H. & Naitoh, M. Investigación experimental sobre un baño fundido que representa la composición del corio en la central nuclear de Fukushima Daiichi. J. Nucl. Madre. 478, 164-171 (2016).

Artículo CAS Google Scholar

Pellegrini M, et al. Estudio de referencia del accidente en la comparación de casos de mejor estimación de Fukushima Daiichi NPS. Nureth-16, Chicago, IL, 2015. http://glc.ans.org/nureth-16/data/papers/13743.pdf - [Consultado el 21/04/2022]

Nagase, F., Gauntt, RO & Naito, M. Descripción general y resultados del estudio de referencia de la OCDE/ANE sobre el accidente en la central nuclear de Fukushima Daiichi. Núcleo. Tecnología. 196, 499–510 (2016).

Artículo de Google Scholar

Ding, H. y col. Caracterización química de análogos de combustible nuclear degradados que simulan el accidente nuclear de Fukushima Daiichi. Npj. Madre. Degradar. 6, 10 (2022).

Artículo CAS Google Scholar

Bay, BK, Smith, TS, Fyhrie, DP y Saad, M. Correlación de volumen digital: mapeo de tensión tridimensional mediante tomografía de rayos X. Exp. Mec. 39, 217–226 (1999).

Artículo de Google Scholar

Bay, BK Métodos y aplicaciones de correlación de volumen digital. J. Cepa Anal. Ing. Des. 43, 745–760 (2008).

Artículo de Google Scholar

Buljac, A. y col. Correlación de volúmenes digitales: Revisión de avances y desafíos. Exp. Mec. 58, 661–708 (2018).

Artículo de Google Scholar

Wang, B., Sun, L. & Pan, B. Mapeo de campos de deformación interna en estructuras porosas impresas en 3D con correlación de volumen digital. Polimero. Prueba. 78, 105945 (2019).

Artículo CAS Google Scholar

Forna-Kreutzer, JP et al. Caracterización de campo completo de compuestos de matriz cerámica de óxido-óxido mediante microtomografía computarizada de rayos X y correlación de volumen digital bajo carga a altas temperaturas. Madre. Des. 208, 109899 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Mostafavi, M. et al. Comportamiento del rendimiento bajo indentaciones de dureza en metales dúctiles, medido mediante tomografía computarizada tridimensional de rayos X y correlación de volumen digital. Acta Mater. 82, 468–482 (2015).

Artículo CAS Google Scholar

Vertyagina, Y., Mostafavi, M., Reinhard, C., Atwood, R. y Marrow, TJ Caracterización tridimensional cuantitativa in situ del agrietamiento por indentación en alúmina policristalina. J. Eur. Cerámica. Soc. 34, 3127–3132 (2014).

Artículo CAS Google Scholar

Mostafavi, M. et al. Observación, cuantificación y simulación de grietas tridimensionales en un material cuasi frágil. Acta Mater. 61, 6276–6289 (2013).

Artículo CAS Google Scholar

Yang, Z. y col. Caracterización por tomografía computarizada de rayos X in situ de la evolución de fracturas en 3D y homogeneización numérica del hormigón basada en imágenes. Cem. Concr. Compos. 75, 74–83 (2017).

Artículo CAS Google Scholar

Mostafavi, M., McDonald, SA, Mummery, PM & Marrow, TJ Observación y cuantificación de la propagación de grietas tridimensionales en grafito poligranular. Ing. Fracta. Mec. 110, 410–420 (2013).

Artículo de Google Scholar

AVIZO, AVIZO User’s Guide, 2018.

Barhli, SM et al. Caracterización por rayos X de sincrotrón de campos de deformación de grietas en grafito poligranular. Carbono 124, 357–371 (2017).

Artículo CAS Google Scholar

Ferreira T, Rasband W. Guía del usuario de ImageJ 1.46r. 2012.

Paraskevoulakos, C. et al. Investigación de la microestructura y el comportamiento mecánico de materiales simulados que contienen combustible "similar a la lava" de la fusión de la unidad 4 del reactor de Chernobyl. Madre. Des. 201, 109502 (2021).

Artículo CAS Google Scholar

Kitagaki, T. y col. Propiedades mecánicas del (U,Zr)O2 cúbico. J. Nucl. Ing. Radiación. Ciencia. 4, 031011 (2018).

Artículo CAS Google Scholar

Marchetti, M. y col. Propiedades elásticas de combustibles severamente degradados. J. Nucl. Madre. 529, 151918 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Veit, U. & Rüssel, C. Densidad y módulo de Young de vidrios ternarios cercanos a la composición eutéctica en el sistema CaO-Al2O3-SiO2. Cerámica. En t. 42, 5810–5822 (2016).

Artículo CAS Google Scholar

Barlow, ST y cols. Síntesis, caracterización y comportamiento a la corrosión de materiales simulantes de la fusión nuclear de Chernobyl. Npj. Madre. Degradar. 4, 1–8 (2020).

Artículo CAS Google Scholar

Mathur, R., Misra, AK y Goel, P. Influencia de la wollastonita en las propiedades mecánicas del hormigón. J. Ciencias. Res. Indiana. 66, 1029-1034 (2007).

Google Académico

Vodák, F., Trtík, K., Sopko, V., Kapičková, O. & Demo, P. Efecto de la irradiación γ sobre la resistencia del hormigón para estructuras de seguridad nuclear. Cem. Concr. Res. 35, 1447-1451 (2005).

Artículo CAS Google Scholar

Jamali, A., Angst, U., Adey, B. y Elsener, B. Modelado del agrietamiento de la cubierta de hormigón inducido por la corrosión: un análisis crítico. Construcción Construir. Madre. 42, 225–237 (2013).

Artículo de Google Scholar

Kitagaki, T., Yano, K., Ogino, H. y Washiya, T. Evaluación termodinámica de la fase de solidificación del núcleo fundido-hormigón en las condiciones estimadas del accidente de la central nuclear de Fukushima Daiichi. J. Nucl. Madre. 486, 206–215 (2017).

Artículo CAS Google Scholar

Tanabe, F. Análisis del accidente por fusión del núcleo en el reactor nuclear Fukushima Daiichi-Unidad 1. J. Nucl. Ciencia. Tecnología. 48, 1135-1139 (2011).

Artículo CAS Google Scholar

Saucedo-Mora, L. et al. Observación y simulación de daños por indentación en un composite de matriz cerámica de SiC-SiCfibra. Elemento finito. Anal. Des. 110, 11-19 (2016).

Artículo de Google Scholar

Drakopoulos, M. y col. I12: la línea de luz conjunta de ingeniería, medio ambiente y procesamiento (JEEP) en Diamond Light Source. J. Radiación sincrotrón. 22, 828–838 (2015).

Artículo CAS Google Scholar

Michaelsen, K. y col. Caracterización de materiales para una obtención óptima de imágenes de rayos X y infrarrojo cercano de la mama. Biomédica. Optar. Expreso 3, 2078 (2012).

Artículo de Google Scholar

Atwood, RC, Bodey, AJ, Price, SWT, Basham, M. y Drakopoulos, M. Un sistema de alto rendimiento para la reconstrucción tomográfica de alta calidad de grandes conjuntos de datos en Diamond Light Source. Filos. Trans. R. Soc. R. Matemáticas. Física. Ing. Ciencia. 373, 20140398 (2015).

Artículo de Google Scholar

Descargar referencias

El trabajo presentado es parte del programa CHIMP, financiado por EPSRC. Esta investigación fue un esfuerzo conjunto del Reino Unido y Japón para apoyar las operaciones de limpieza en curso en la central nuclear de Fukushima Daiichi (referencia del financiador: EP/R01924X/1). Los autores desean agradecer a Diamond Light Source Ltd por otorgar el tiempo de haz (EE20189-1) y a todo el equipo de la línea de luz DLS I12 por apoyar esta investigación. MM agradece el apoyo de la Real Academia de Ingeniería a través de una beca de investigación senior y EPSRC (número de subvención EP/R013047/1). CLC desea reconocer a EPSRC por la financiación a través de una beca de investigación de carrera temprana (número de subvención EP/N017374/1). JPF-K. y DL desean agradecer las subvenciones EPSRC EP/L016028/1 y EP/T000368/1, respectivamente.

Centro de Análisis de Interfaces, Facultad de Física, Laboratorio de Física HH Wills, Universidad de Bristol, Bristol, BS8 1TL, Reino Unido

Charilaos Paraskevoulakos, Keith R. Hallam, Christopher P. Jones y Thomas B. Scott

Bristol Composites Institute (ACCIS), Departamento de Ingeniería Aeroespacial, Universidad de Bristol, Bristol, BS8 1TR, Reino Unido

Joachim Paul Forna-Kreutzer

Laboratorio de Ciencias de la Inmovilización, Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad de Sheffield, Sheffield, S13JD, Reino Unido

Clémence Gausse y Claire L. Corkhill

Facultad de Física, Laboratorio de Física HH Wills, Universidad de Bristol, Bristol, BS8 1TL, Reino Unido

Dong Liu

Diamond Light Source Ltd, Campus de Ciencia e Innovación de Harwell, Didcot, Oxfordshire, OX11 0DE, Reino Unido

Cristina Reinhard

Departamento de Ingeniería Mecánica, Universidad de Bristol, Bristol, BS8 1TR, Reino Unido

Mahmoud Mostafavi

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CP: Conceptualización, Metodología, Software, Análisis formal, Investigación, Redacción: borrador original, Redacción: revisión y edición. JF-K.: Metodología, Software. KRH: investigación, redacción: revisión y edición. CPJ: Investigación. TBS: Escritura: revisión y edición. CG: Investigación. DL: software, redacción: revisión y edición. CR: Investigación. CLC: Conceptualización, Administración de Financiamiento. MM: Conceptualización, Administración de Financiamiento.

Correspondencia a Charilaos Paraskevoulakos.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Paraskevoulakos, C, Forna-Kreutzer, JP, Hallam, KR et al. Investigación del comportamiento mecánico del MCCI de Fukushima mediante tomografía de rayos X sincrotrón y correlación de volumen digital. npj Matter Grado 6, 55 (2022). https://doi.org/10.1038/s41529-022-00264-y

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Recibido: 21 de diciembre de 2021

Aceptado: 08 de junio de 2022

Publicado: 07 de julio de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41529-022-00264-y

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